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                  我国学者在原位观察催化剂表面活性位点研究方面取得新进展

                  日期 2020-04-15   来源:工程与材料科学部   作者:邓意达 郑雁军  【 】   【打印】   【关闭

                    在棋牌游戏APP做一个棋牌游戏app要多少钱项目(批准号:51390474)等资助下,浙江大学电子显微镜中心张泽院士、王勇教授团队联合中国科学〗院上海应用物理研究棋牌游戏app出售所高嶷团队、丹麦技术▓大学瓦格纳(Wagner)团队在环境透射电镜中,首次从原子尺度观察到▅催化剂活性位点深圳棋牌游戏app开的吸附活化和反应。研究成果以“利用透射电子显微镜可视化水分子在二氧化钛活性位点的反应(Visualizing H2O molecules reacting at TiO2 active sites with transmission electron microscopy)”为题,于2020年1月24日在《科学》(Science)上在』线发表。论文链接:https://science.sciencemag.org/content/367/6476/428。

                    理解催化反应的分子机制是设计和优化催化材料的关键。如何深圳棋牌游戏app从原子、分子分辨水平上,直接观察催化反应从而理解其分子机制,一直是科学界◤追求的梦想。然而,受实↓验手段的限制,人们至今未曾直接“看到”分子如何在催化剂表面发生反应。得益于球手机棋牌游戏app开发教程差校正透射电子显微镜技术,人们可以在原子尺度进行高分辨率成像,加之电镜中原位反应技术的发展,使得在气体◇或液体环境中,对固体样品进行原子尺度的显微观察成为可能。然而,在※透射电镜中原位观察催化剂表面活性位点上气体分子的活化与反应依然是一Ψ 个巨大的挑战。

                    研究人员利用了◤一种具有特殊表面结构的催化剂,即具有(1×4)重构的(001)表面棋牌游戏app图标的锐钛矿TiO2纳米晶,在电子显微原位实验中通入水蒸气,这种“活性位点手机棋牌游戏app下载列”顶端由于水分子吸附与棋牌游戏app源码离解引起了“双凸起”结构(图左)。原位红外及离散傅里叶变换(DFT)计算研究表明,这种水分子引起的“双凸起”结构是吸附在“活性位点列”上的规则排列的OH-H2O复合结构,该结构与真空下水分子吸附结☆构有着显著差别。继续通入CO气体后,发生了在TiO2催化下的水煤气变换反应(H2O + CO→ H2 + CO2),“活性位点列”顶端原本在水蒸气中稳定存在“双凸起”结构,开始“活动”并进※入动态变化,“双凸起”吸附结构变得时而模糊、时而清晰,并能】够被观察到(图右)。“活性位点列”上的“双凸起”吸附结构的显微像衬度动态变化,这意味着原先稳定吸附的羟基与CO分子发≡生了反应。

                    这项工作有力□的展示了环境透射电子显微镜可以用于原子尺度监测在高度有序的固体催化剂活性位点上发生的气体催化反应过程。

                  图:水蒸气环境下(左)和水煤气反应∴过程中(右)TiO2(1×4)-(001)表面的结构演变




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